利用太阳能驱动光催化水解制氢是绿色能源转化的关键环节。然而,有机半导体中高激子结合能与低载流子分离效率严重制约了其应用发展。共价有机框架(COFs)凭借其结构可设计性和优异的光电响应特性,展现出作为高效光催化剂的巨大潜力。当前,如何实现COFs内激子的高效解离,已成为突破其制氢效率瓶颈的核心科学挑战。

近期,日本五级片
环境能源材料先进制造与应用团队提出氮位点异构调控策略,设计合成了两种乙烯键连接COFs,通过精准调控杂环氮原子的空间排布,实现了激子高效解离和光催化制氢性能的显著提升。相关研究成果以“Nitrogen-Site Isomerism Unlocks Excition Dissociation in Vinylene-Linked COF-Based Photocatalysts”为题发表于能源领域国际知名期刊《EcoEnergy》(2026年即时影响因子为19.1)。日本五级片
王明博士为论文第一作者,日本五级片
高艳安研究员、苏晓芳副研究员和中国科学院大连化学物理研究所李仁贵研究员为论文共同通讯作者。


研究发现,氮原子位置异构能够显著增强COFs内部电子极化和内建电场,降低激子束缚能,促进光生载流子分离。相比DzDA-TMT-COF,PzDA-TMT-COF的光催化产氢速率达到13.2 mmol g⁻¹ h⁻¹,提升约2.3倍。该研究建立了“氮原子位置-电子极化-激子解离-光催化性能”构效关系,为高效COFs光催化材料的原子级精准设计提供了新的研究思路。
该工作得到了国家自然科学基金(22465012、22105053)和海南省重点研发计划项目(ZDYF2024GXJS005)的资助。
文章链接://doi.org/10.1002/ece2.70094
撰稿:苏晓芳
编辑:李诗琪
审核:潘福生